『Sugar』がファンから絶賛される決定的な理由の一つが、綿密に計算し尽くされたボーカルのパート割り（歌割り）です。5人それぞれの声質と歌唱テクニックが見事な化学反応を起こしています。
曲の幕開けを飾るAメロでは、松本潤の艶やかで落ち着いた低音ボイスが楽曲のムードをグッと引き締めます。続いて櫻井翔が刻むリズミカルな歌唱がグルーヴを生み出し、大人の夜の物語へと聴き手を引き込みます。
そしてBメロからサビにかけてのハイライトとなるのが、相葉雅紀の美しいファルセット（裏声）です。楽曲の要所で響く甘く切ない高音は、主人公の脆さや切迫感を完璧に体現しており、楽曲の象徴的なアクセントとなっています。
サビでは、絶対的な歌唱力を誇る大野智の伸びやかで芯のある主旋律と、二宮和也の感情を揺さぶるハイトーンフェイクや追っかけパートが複雑に絡み合います。主旋律と下ハモ、上ハモが緻密に重なり合うコーラスワークは圧巻で、5人の声の重なりが生み出すハーモニーの厚みは、嵐のボーカルグループとしての成熟を証明しています。
