声優・大西亜玖璃の認知度を決定づけたのは、世界的コンテンツ『ラブライブ！』シリーズの第3弾、『ラブライブ！虹ヶ咲学園スクールアイドル同好会』における上原歩夢役への抜擢です。
上原歩夢は、幼馴染の主人公を支えながら、自らもスクールアイドルとして成長していく心優しい少女。大西亜玖璃はこのキャラクターに対し、単なる「可憐さ」だけでなく、内に秘めた独占欲や情熱、葛藤といった微細な感情の機微を圧倒的な演技力で吹き込みました。特にTVアニメ第1期・第2期で見せた感情の揺らぎの表現は、国内外のアニメファンから絶賛を浴びました。
また、彼女の代表作は『虹ヶ咲』に留まりません。
- 『このヒーラー、めんどくさい』（カーラ役）：ダークエルフのめんどくさいポンコツヒロイン役。毒舌とコミカルなテンポを完璧に乗りこなし、コメディエンヌとしての高い適性を証明。
- 『まえせつ！』（北風ふぶき役）：お笑い芸人を目指す女子高生役。朴訥としながらも漫才のテンポ感を巧みに表現し、演技の幅広さを提示。
- 『消滅都市』（レナ役）：アイドルユニットSPR5のメンバーとしても活動し、クールかつシリアスな演技を披露。
さらに2026年3月3日には、日本コロムビアより1stシングル『本日は晴天なり』でソロ歌手デビューを果たしました。伸びやかで透明感のあるハイトーンボイスとキャッチーな王道ポップスが評価され、以降も数々のタイアップアニメ主題歌を担当。ソロライブツアーを成功させるなど、音楽アーティストとしての確固たる地位を築き上げています。
