彼女の名を決定づけたのは、数々の話題作・人気漫画の挑戦的な映像化だった。中でも映画『銀魂』で見せた神楽役の破天荒な演技は、従来のヒロイン像を完全に覆すインパクトを残した。鼻をほじるポーズや白目を剥く体当たりの演技は、原作ファンからも絶賛をもって迎えられた。
続いて主演を務めた映画『かぐや様は告らせたい〜天才たちの恋愛頭脳戦〜』では、高貴でありながら恋に不器用な天才少女・四宮かぐやを好演。キャラクターの微細な心理描写とコメディ要素を見事に融合させ、難易度の高い実写化作品において「橋本環奈が出演すれば間違いなく面白い」という絶対的な信頼を獲得するに至った。
