物語の原点となる第1部「公安編」で強烈な存在感を放ったのが、公安対魔特異4課に集う実験的かつ破天荒なデビルハンターたちです。人間、魔人、悪魔が入り乱れる彼らの歪で温かい関係性は、作品最大の魅力の一つとなっています。
デンジ（CV：戸谷菊之介）は、借金まみれの極貧生活の末、相棒であるポチタ（チェンソーの悪魔 / CV：井澤詩織）と心臓を一体化させる契約を結び、不死身の「チェンソーマン」へと変貌を遂げた本作の主人公です。「普通の生活」を夢見て公安に身を投じ、数々の過酷な運命に翻弄されながらも、本能と直感で世界の命運を切り拓いていきます。
デンジの兄貴分であり監視役を務めた早川アキ（CV：坂田将吾）は、家族を奪った「銃の悪魔」への復讐を誓うクールな青年です。狐の悪魔、呪いの悪魔、未来の悪魔と契約を重ね、自身の寿命を削りながらデンジやパワーと疑似家族のような絆を育んでいきました。そして、デンジの同居人となるパワー（CV：ファイルーズあい）は、血を自在に操る傲慢で奔放な「血の悪魔」の魔人です。虚言癖がありトラブルメーカーながら、デンジや愛猫ニャーコに対して誰よりも深い愛情を見せました。
特異4課を支えるその他の精鋭たちも一筋縄ではいかない猛者揃いです。アキの頼れる先輩である姫野（CV：伊瀬茉莉也）は右目を代償に「幽霊の悪魔」を使役し、アキへ一途な想いを寄せていました。驚異的な身体能力と異常な悪運を併せ持つ東山コベニ（CV：高橋花林）、数々の修羅場を潜り抜けた人類最強のデビルハンター・岸辺（CV：津田健次郎）、さらにサメの魔人・ビームや暴力の魔人・ガルガリなど、個性的な戦士たちが血みどろの激闘を繰り広げました。
